乾宁三年（896年），杨行密派部将安仁义援救董昌。钱镠命顾全武进攻越州，斩杀崔温，击败徐珣、汤臼、袁邠等将。不久，顾全武攻破越州，俘获董昌。董昌在押赴杭州途中，于西小江投江自杀。同年十月，唐昭宗改威胜军为镇东军，任命钱镠为镇海、镇东两镇节度使，又加检校太尉、中书令，赐铁券，恕其九死。
乾宁四年（897年），钱镠前往越州，正式接受镇东军节度使的任命，而后返回杭州，以越州为东府。从此，钱镠基本控制了两浙，形成割据势力。光化元年（898年），钱镠将镇海军治所由润州（一直被杨行密占据）迁到杭州，并加检校太师。唐昭宗还将他的画像挂在凌烟阁上，并改其乡里为广义乡勋贵里、衣锦城。
徐许之乱
婆留井
钱镠在平定了两浙内部的敌对势力后，基本停止了大规模的征讨。但由于三面受敌，仍经历了多次边境保卫战，主要对手就是淮南节度使杨行密。
天复二年（902年），钱镠进封越王。不久，武勇都左右指挥使徐绾、许再思趁钱镠出巡衣锦城，起兵叛乱，攻打杭州内城。钱镠偷偷潜入杭州，派马绰、王荣、杜建徽等人分别防守各城门，又命顾全武前往东府备变，以防叛军占据越州。顾全武则担心叛军会向淮南求援，建议钱镠与杨行密联姻。钱镠遂让第六子钱传璙随顾全武前往广陵（今江苏扬州），向杨行密求婚。而徐绾果然向淮南将领田頵（时任宣州节度使）求救。
顾全武到广陵后，游说杨行密道：“若使田頵得志，必为大王心腹之患。大王若召回田頵，钱王愿以儿子钱传璙为质，并与您联姻。”杨行密遂将女儿嫁给钱传璙，命田頵回军。田頵只得带着徐绾、许再思返回宣州，但却将钱镠的儿子钱传瓘留为质子，又索要二十万缗犒军钱。天复三年（903年），田頵起兵反叛，结果被杨行密镇压。徐绾被淮南军俘虏，随即被杨行密装入槛车，送交钱镠。钱镠命将徐绾处死。
建国吴越
钱镠
天佑元年（904年），钱镠上表朝廷，求封吴越王，却被朝廷拒绝，后因朱温斡旋，被改封为吴王。他建立功臣堂，将五百名宾佐将校之名刻于碑上，以纪其功。
后梁开平元年（907年），朱温篡唐称帝，建立梁朝（后梁），并封钱镠为吴越王，兼任淮南节度使。钱镠不愿错过这个做孙权的机会，不听属下官员罗隐“拒梁命”的建议，接受了梁朝册封。
开平二年（908年），朱温又加封钱镠为守中书令，将其故乡临安县改为安国县。开平三年（909年），钱镠又加守太保。乾化元年（911年），钱镠加守尚书令，兼任淮南、宣润等道四面行营都统，并于衣锦军建立生祠。乾化二年（912年），郢王朱友圭弑父篡位，尊钱镠为尚父。
贞明元年（915年），均王朱友贞发动政变，夺取帝位。贞明二年（916年），钱镠派安抚判官皮光业入贡中原，被加封为诸道兵马元帅。贞明三年（917年），朱友贞又加钱镠为天下兵马都元帅，准其设立元帅府，辟置官属。贞明四年（918年），淮南节度使杨隆演派军夺取虔州（今江西赣州），阻断了吴越北上中原的陆路交通。钱镠只得改由海路入贡京师。