林丹汗在察汉浩特修建金顶白庙，将金佛供于其中。
林丹汗试图效仿忽必烈与八思巴故事，利用他与沙尔呼图克图之间的关系来树立自己的权威。
然而适得其反，这加剧了信奉黄教的蒙古诸部的离心，削弱了林丹汗的号召力。
林丹汗西迁后，召集昆噶敖德斯尔、班第达顾实、阿南达顾实为首的33名学者，在1628—1629年间翻译了108卷《甘珠尔》，并用金字抄写在蓝纸上。
林丹汗组织翻译《甘珠尔》是对蒙古文化的一大重要贡献。
林丹汗把传国玉玺和玛哈噶喇金佛、金《甘珠尔》视为三大法宝。
林丹汗在1612年与1615年攻打明朝，试图获得与明朝的贸易权，最终在1617年如愿以偿。
1618年，后金侵明，林丹汗为了获得明朝的赏银，奉行“联明抗金”的外交方针，并在1619年给努尔哈赤写了一封言辞傲慢的国书，导致与后金交恶。
不过，林丹汗与明朝结盟并未挡住后金对辽东的吞噬，1622年明朝在广宁之战败北，林丹汗的援军没起作用，此后两者间的联盟冷却下来。
林丹汗也开始实行攘外必先安内，“先处里，后处外”的政策，开始火并科尔沁、内喀尔喀诸部，并且避免与后金正面交锋。
所以林丹汗从未亲自与后金作战过。
在原本的历史中，崇祯继位后，林丹汗西迁，吞并右翼诸部（哈喇慎、土默特、鄂尔多斯、永谢布等），其中一个重要目的是获得明朝给右翼诸部的“市赏”。
明朝不给林丹汗，林丹汗乃发兵进犯大同，明朝不得不恢复对林丹汗的赏赐。
后金利用林丹汗西迁之机，吞并了察哈尔本部，并于1632年大举进攻林丹汗，林丹汗闻讯远遁青海。
此后，林丹汗与明朝的关系彻底破裂，明朝甚至将林丹汗遗留的财物及部众移交给后金。
后来林丹汗与西藏藏巴汗、康区白利土司月顿多吉和喀尔喀绰克图台吉、却图汗结成“反黄教联盟”，企图东山再起，但很快于1634年去世。
即位之初的林丹汗在明朝大臣的奏文中多次被提到。
最早是在1606年，万历三十四年十月，兵科都给事中宋一韩《边事大略》奏文中称：“自酉、戌两殒大师，辽尚可言哉？所幸天厌夷种，土蛮（原指图们汗，这里指布延汗）物故，稍稍息肩。独凌丹憨新立，众虏煽惑，都会、歹青等阳顺阴逆，安能不相率响应？此辽东之情形也。”并称林丹汗为“穷饿之虏”。
次年七月，兵部尚书萧大亨上疏分析边防形势，称“幼憨嗣立，懦弱未威”。
1609年辽东巡按熊廷弼也说林丹汗“尚不能统众”。
林丹汗即位10年后，其威望与实力逐渐攀升，1612年，林丹汗率军3万入侵明朝，但收效不大。
到1615年秋，他亲率数万军队三次抄掠明边，自广宁至锦州长达数百里的战线上频繁出击，声势浩大。
明朝方面惊呼“虎墩兔憨为虏中名王，尤称桀骜”。
到1617年时，林丹汗送还了掳掠的明朝人口，并获得了与明朝互市的权利。
值得注意的是，在1615年的军事行动中，林丹汗是与内喀尔喀五部盟主卓里克图洪巴图鲁（明朝称为炒花）联合举兵的，说明内喀尔喀已经伏属于林丹汗的控制之下。
此时，他采取了一系列措施加强汗权，如兴建都城察汉浩特，意为“白城”，用《图们汗法典》约束诸部，使漠南诸部重新来向大汗朝觐。
他的理想不仅仅是加强察哈尔部的势力，更是要恢复成吉思汗的霸业。
这从他的尊号“神中之神全智成吉思隆盛汗”、“林丹呼图克图圣武成吉思大明薛禅战无不胜无比伟大恰克剌瓦尔迪太宗上天之天宇宙之玉皇转金轮法王”便可看出。
1617年，林丹汗在西藏萨迦派僧侣沙尔呼图克图的劝说下，由黄教（格鲁派）改宗红教。
萨迦派，狭义上是花教，广义上与宁玛派、噶举派皆属红教。
此时黄教在蒙古经过数十年的传播，已经根深蒂固，林丹汗突然改宗，无疑加剧了信奉黄教的蒙古诸部对大汗的离心力，对林丹汗统一蒙古的事业产生不小的阻碍。
林丹汗还没来得及将统一蒙古付诸行动的时候，东方的努尔哈赤建立后金汗国，对林丹汗与明朝均构成巨大威胁。
努尔哈赤一直在挖蒙古的墙角，努尔哈赤称汗前后，科尔沁、内喀尔喀等部便与努尔哈赤联姻。
1618年，努尔哈赤以七大恨告天，发动侵明战争，明朝则在翌年的萨尔浒之战中败北，辽东岌岌可危。
这时，明朝想到了林丹汗，早在1618年，万历四十六年九月，明朝辽东经略杨镐即提出了“制东夷在先款西虏”的策略，“东夷”指努尔哈赤的后金政权，“西虏”指林丹汗为首的蒙古诸部。
其后户科给事中应震、山西道御史冯嘉会、兵部尚书黄嘉善等大臣建议“以夷攻夷”，利用林丹汗来对付努尔哈赤，以收“渔人之利”。
不过，明朝最先利用的是靠近后金的内喀尔喀，1619年，万历四十七年七月，挟萨尔浒之战余威的努尔哈赤率军围攻铁岭，内喀尔喀中最有实力的宰赛（斋赛）率万人援明，不料抵城时铁岭已失守，其后又与后金兵交战，大败，宰赛及其二子与巴克、色本、桑噶尔等均被俘获。
八月，明朝另一藩屏叶赫部覆灭，明廷正式将注意力转移到林丹汗身上。
林丹汗与努尔哈赤“素无衅端”，但为了攫取明朝的“赏银”，壮大自己实力，也意图采取联明抗金的战略方针。
1619年秋，明朝派监军王猷带着四千两白银出使察汉浩特，林丹汗称病不见，又借口自己手下没有懂汉字的人，将明朝使臣带来的谕帖弃置一边。
然后指使其叔父脑毛大对明使称“要自举兵杀奴，然事权在憨，恐难擅举”，以提高价码。
最后达成协议，明朝每年赏银4000两，翌年提高为40000两，林丹汗协助明军守卫广宁城，领银之处定于广宁团山、正安堡等处。
在与明朝结盟之后，林丹汗于1619年十月派遣康喀尔拜虎携国书出使后金，该国书“词意骄悖”，林丹汗以“四十万蒙古国之主巴图鲁成吉思汗”自居，蔑称努尔哈赤为“水滨三万女真之主”，警告努尔哈赤不得进犯广宁。
面对这封国书，后金诸臣怒不可遏，一半人主张斩其来使，一半人主张割下其鼻子或耳朵后放回。
当时努尔哈赤正以铁岭之战中所俘的“奇货”宰赛为人质，要挟内喀尔喀与自己结盟，因此无暇处理与林丹汗的外交问题。
与内喀尔喀结盟后，努尔哈赤于翌年正月正式回敬林丹汗，在回信中先大肆数落明灭元后蒙古汗廷的困境，又怂恿林丹汗与自己结盟讨伐明朝。
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